Im Jahr 1691 kamen die Jesuiten in das Gebiet der Chiquitos, das im heutigen ostbolivianischen Tiefland, an der Grenze zu Brasilien liegt. Die Jesuiten waren die ersten, die eine systematische Evangelisierung der Menschen in der Chiquitania vorantrieben. Nach und nach gründeten sie Dörfer, die sog. „Reduktionen“ um einerseits die Menschen sesshaft zu machen, andererseits um sie vor den Sklavenjägern zu schützen. In der heutigen Diözese San Ignacio de Velasco ist San Rafael die älteste Gründung (1695). Evangelisiert wurde in der indigenen Sprache, barocke Musik, gespielt von den indigenen Musikern, umrahmte die Liturgie in den Kirchen, die unter der Anleitung der Jesuiten erbaut und künstlerisch ausgestaltet wurden.
Nach der Ausweisung der Jesuiten aus Lateinamerika (1767) waren die Menschen auf sich allein gestellt. Doch die verwaisten indigenen Gemeinschaften hielten am Glauben fest und pflegten das kirchliche Leben. Es entstand so eine besondere Tradition der Volksfrömmigkeit, die besonders zu den Festen sichtbar wird.
Nachdem Jahrzehnte lang fast ausschließlich getaufte Laien den Glauben weitergaben, kamen 1930 Franziskaner in die Chiquitania. Papst Pius XI. errichtete 1931 das Apostolische Vikariat Chiquitos.
1940 gingen die Halleiner Schulschwestern nach San Ignacio und Roboré. 1951 trennte man das Apostolische Vikariat Ñuflo de Chávez (81.000 km²) vom Vikariat Chiquitos ab, das 1994 die eigenständige Diözese Ñuflo de Chávez (81.000 km²) wurde.
Seit 2017 steht Bischof Robert Flock der Diözese in der Chiquitania vor.
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